Моделирование дефектных состояний и роли 4f-электронов в Gd3Ga5O12 методами DFT

Аннотация

Гадолиний-галлиевый гранат (Gd₃Ga₅O₁₂, GGG) является важным синтетическим кристаллом с широкой областью применения в лазерных системах, магнитооптике и радиационно-стойкой электронике. Фундаментальное понимание его электронной структуры и дефектных состояний необходимо для оптимизации оптических и функциональных свойств. Целью настоящей работы является исследование роли 4f-электронов и кислородных вакансий в формировании зонной структуры и оптического отклика GGG с использованием современных методов теории функционала плотности (DFT). Расчёты выполнены в пакете VASP с применением функционалов GGA-PBE, SCAN, mBJ и гибридного HSE06. Сравнительный анализ показал, что 4f-электроны Gd³⁺ оказывают значительное влияние на ширину запрещённой зоны и плотность состояний: их включение приводит к формированию локализованных уровней у края валентной зоны и сужению запрещённой зоны, тогда как их исключение завышает её значение и не отражает локальные эффекты. Установлено, что заряженные вакансии [GGG]²⁺ смещают уровень Ферми, не создавая дефектных уровней, тогда как нейтральные вакансии [GGG]⁰ формируют локализованные состояния внутри щели, что снижает прозрачность и ухудшает оптические характеристики кристалла.

Полученные результаты имеют фундаментальное и прикладное значение. С научной точки зрения, они уточняют роль сильно коррелированных 4f-электронов в гранатах и механизм влияния кислородных дефектов. С практической — дают основу для прогнозирования радиационной стойкости и разработки оптических материалов нового поколения. Настоящая работа вносит вклад в развитие физики дефектных состояний и теоретическое моделирование функциональных кристаллов.