Бөлме температурасындағы BaTiO₃ оптикалық қасиеттері: DFT-модельдеу

Аңдатпа

BaTiO₃ қосылысының тетрагональды фазасының оптикалық қасиеттері тығыздық функционалы теориясы (DFT) әдісін қолдану арқылы зерттелді. Статикалық кристалдық торды сипаттау үшін Хаббардтың локалдық корреляциясын ескеретін жалпыланған градиенттік жуықтау (GGA+U) және гибридтік функционал пайдаланылды. Атомдардың жылулық қозғалысын есепке алу мақсатында GGA+U шеңберінде ab initio молекулалық динамика есептеулері жүргізілді. Оптикалық жұтылу спектрлері статикалық кристалдық тор үшін де, сондай-ақ молекулалық динамика траекториясы бойымен де есептелді.

Алынған нәтижелер атомдардың жылулық қозғалысын ескеру оптикалық жұтылудың табалдырық энергиясының есептік мәнін айтарлықтай төмендететінін көрсетеді. Бұл құбылыс екі негізгі себеппен түсіндіріледі. Біріншіден, жылулық қозғалыс салдарынан атомдық конфигурацияның өзгеруі статикалық торда оптикалық тыйым салынған (қараңғы) электрондық ауысуларды оптикалық рұқсат етілген (жарық) ауысуларға айналдырады. Екіншіден, атомдардың қозғалысынан туындайтын электрондық ауысу энергияларының флуктуациялары есебінен оптикалық жұтылу табалдырығы төмендейді.

Есептеулер Бриллюэн аймағының әртүрлі k-нүктелері үшін жеке-жеке жүргізілді.